降水傾向により乾燥還元窒素堆積の寄与が増加

npj 気候と大気科学第 6 巻、論文番号: 62 (2023) この記事を引用

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

世界中で酸化型窒素の排出量が横ばいとなっていることから、還元型窒素（NHx = NH3 + NH4+）の大気中への堆積、特に植物の成長に大きな脅威となる乾式堆積がますます重要になってきています。中国で測定された湿性 NHx とモデル化された乾燥 NHx の過去の沈着データを組み合わせると、乾性 NHx 沈着が 1980 年以来大幅に増加している (4.50% yr-1、p < 0.05) ことが示唆されます。ここでは、化学輸送モデル (WRF-EMEP) の結果を示します。 NH3 排出量の変動は、乾燥した NHx 堆積の継続的な増加傾向をもたらす主要な要因ではなく、一方、気候変動によって降水パターンの傾向は、小雨の頻度が低くなり、連続した雨の頻度が高くなる (2 日以上連続して雨が降る) ことを示しています。乾燥した NHx 堆積の増加に寄与します。これにより、中国では、RCP4.5 シナリオと RCP8.5 シナリオの下で、2030 年から 2100 年の期間に、NHx の沈着がそれぞれ年率 0.12 % と 0.23% (p < 0.05) で湿式から乾式に移行し続けると考えられます。北米とヨーロッパについてさらに分析を行ったところ、降水パターンが約 30% から約 35% に変化したことにより、乾燥した NHx 堆積の寄与が一貫して増加しており、中国と同様の結果が示されました。したがって、我々の調査結果は、北半球における降水パターンの変化が、NHx 堆積の湿式から乾式への移行にますます影響を及ぼしていることを明らかにし、NHx 堆積に基づく全体的な制御戦略から、より厳格な NH3 排出制御に移行する必要性を強調しています。潜在的な生態学的悪影響を軽減するために、乾燥したNHx堆積をターゲットにしています。

地球規模の窒素循環の重要な要素である窒素の堆積量は、農業の急速な拡大と化石燃料の燃焼増加に伴う反応性窒素の排出の結果として、世界では過去 100 年間で 2 倍に増加し 1、中国では 1980 年から 2010 年にかけて 60% 増加しました 3。。これらの反応性窒素種には、還元型 (NHx = NH3 + NH4+) および酸化型 (NOy = NOx (NO + NO2) + その酸化生成物) 化合物が含まれます。 NOx 排出量が継続的に削減されていることから、NHx の堆積の重要性はますます高まっており、その寄与は現在、米国とヨーロッパの窒素総堆積量の 60 ～ 85% に達しています4,5,6。 NHx の堆積の増加は、窒素制限地域での作物生産や植物の成長に有利です7。一方、過剰な NHx 堆積は、NOy の堆積と比較して、地球規模の生物多様性の損失や富栄養化など、窒素に敏感な生態系に大きなダメージを与えます8。

大気からの NHx の除去は、乾式プロセスまたは湿式プロセスによって行うことができます 1,9,10。湿性堆積は主に降雨、みぞれ、霧、雪、ひょうによる掃気によって起こります 2,11 が、乾式堆積は地表への垂直乱流移動によって起こります 8,9。乾式 NHx 堆積（多くの場合、気体状の NH3 が支配的）は、植物種の組成変化を促進し、種の被覆と多様性をより迅速に減少させる連続プロセスであり、同じユニットの湿式 NHx 堆積と比較して、植物の成長に大きな脅威を与えます 12,13。これまでの研究では、NHx 堆積の時空間変動と生態学的影響が特徴づけられてきました。ただし、これらの研究の主な焦点は、既存のネットワークでの測定が比較的簡単であるため、湿式 NHx 堆積に焦点を当てています 2,11。一方、長期かつ大規模な乾式 NHx 堆積は、直接測定することが技術的に困難であるため、あまり研究されていません。乾燥堆積を監視する。近年、乾燥した NHx 堆積が総 NHx 堆積の重要な要素となっていることが報告されています 14,15。 Yu らは、過去の測定に基づく湿性 NHx 堆積データとモデルに基づく乾式 NHx 堆積データの組み合わせに基づいて、1980 年以降、中国の総 NHx 堆積量に対する湿式および乾式堆積の相対的な寄与に変化があったことを示唆しました。 2015年まで。以前は湿性堆積が総 NHx 堆積の大部分を占めていましたが、モデル化された乾性 NHx 堆積と湿性 NHx 堆積の比率 (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\)) は徐々に減少しました。 NHx の堆積量は 1980 年から 2015 年にかけて上昇し、現在では湿式堆積と乾式堆積が総 NHx 堆積量にほぼ等しい寄与を示すまでになりました (図 1)。したがって、なぜこの時期に中国で乾性NHxの沈着と\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\)が増加したのかをより深く理解することが急務である。モデル化された堆積によれば、特に 2005 年以降 NH3 排出量が安定している場合には、過去 10 年間に顕著です16。

a 堆積フラックス (kg N ha−1 yr−1) および乾式と湿式の NHx 堆積の比率 (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}) \))。 b SO2、NOx、NH3 の人為的排出 (Tg yr−1) (Yu et al.16 から得たデータ)。円は、モデル化された乾燥堆積の平均値、湿潤堆積の測定値、合計堆積（乾燥 + 湿潤）、および所定の期間の排出量を表します。破線は点に直線的にフィットします。灰色のバーは \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) で、右軸にプロットされています。誤差バーは標準偏差 (sd) を示します。

NHx の沈着の変動を制御する主な要因には、排出量、気象、土地被覆が含まれます9、17、18。化学輸送モデル (CTM) は、窒素堆積に対するこれらの要因の相対的な影響を調査するために広く使用されています。この結果は、NHx 沈着の長期傾向が地域的および地球規模での排出量と気象に大きく依存する一方で、土地利用と土地被覆が NHx 沈着の空間分布にとって重要であることを示唆しています 19,20,21,22。具体的には、地球規模の気候変動によって引き起こされる気象変数（降水量、地表気温、風速、日射量、大気の安定性など）の変動は、重要な役割しか果たしていないものの、乾燥したNHx堆積と湿ったNHx堆積の分配に密接に関連しています。 (20% 未満) 総窒素沈着の長期傾向を制御する 19,20,21,22。特に、沈殿は、湿式掃気プロセスにおける役割により、乾式および湿式 NHx 堆積の分配を制御します。乾性および湿性 NHx 堆積の分配における降水量の重要性に関係なく 18,23、地域および世界の年間降水量は過去数十年間統計的に有意な傾向を示していない 24。したがって、モデル化された堆積の分配の十年規模の変動を説明することはできない。乾燥および湿潤 NHx 堆積。しかし、降水パターン（発生、強度、継続時間など）は世界中で大きく変化しています。具体的には、極端な連続雨現象は過去 100 年間で激化しており 25,26、将来的には世界中でさらに激化すると予測されています 27,28。降水パターンの変化は主に、地球温暖化による大気中の水分の増加と、大気循環の減速による持続的な低気圧に起因すると考えられます29,30。それにもかかわらず、乾燥および湿潤 NHx 堆積の分配に対する沈殿パターンの変化の影響は、依然としてよく理解されていません 19,20,23,31,32,33。

この研究では、気候変動によって引き起こされる降水パターンの変化が、乾燥した NHx 堆積量と \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm {ドライ/ウェット}})}\) 中国15 ? 乾性NHx堆積と湿性NHx堆積の分配における気候変動による降水パターンの重要性は中国に特有のものなのでしょうか、それとも世界中の他の地域でも起こる遍在的な現象なのでしょうか? まず、CTM (WRF-EMEP) シミュレーションに基づいて線形の発光 - 堆積応答関係を確立し、ドライ NHx 堆積および \({R}_{{\rm{NH}}x の変化に対するプリカーサー発光変動の寄与を推定します) ({\rm{ドライ/ウェット}})}\)。乾燥した NHx の堆積と \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) の変化は、前駆体の放出では説明できませんが、気候変動によって引き起こされる降水パターンの数十年にわたる変動。我々は、過去のデータを通じて確立された予測式と、2つの将来の気候変動シナリオ、代表濃度経路（RCP）4.5および8.5の下での予測データに依存することにより、乾性および湿性NHx沈着の分配に対する将来の気候変動の潜在的な影響をさらに調査します。 2030 年から 2100 年の期間。最後に、ドライ NHx 堆積の重要性の増大の普遍性を評価するために、NHx 堆積の他の 2 つのホットスポットである米国 (USA) とヨーロッパを含めて分析を広げます。この研究の目的は、現在および将来の地球規模の気候変動によって引き起こされる乾性および湿性NHx沈着の区分についての理解を進めることであり、これは生態学的影響を評価し、NH3排出量を削減するための政策を策定する上で重要な意味を持ちます。気候変動のこと。

1980 年から 2015 年までの測定された湿性 NHx 堆積とモデル化された乾式 NHx 堆積の組み合わせに基づく過去の NHx 堆積データ 15 (データソースと方法論に関する詳細については「方法」セクションを参照) は、中国における総 NHx 堆積量が大幅に増加したことを示しています。 2005年以前は0.188 kg N ha-1 yr-2（1.77% yr-1、p < 0.05）の割合で、2005年以降はわずかに減少傾向を示した（0.112 kg N ha-1 yr-2、0.80% yr-1）。 2005年（図1）。平均すると、1980 年から 2015 年までの中国における NHx 総沈着量は 12.7 ± 1.1 kg N ha-1 年 1 と推定されました。一般に、NHx 総沈着量の変動は一貫しており、NH3 排出の傾向と一致していました。それらの間には有意な正の相関が観察されました (r = 0.95、p < 0.05)。

NHx 堆積の形態に関しては、湿性 NHx 堆積の変動は総 NHx 堆積と一致していましたが、湿性 NHx 堆積の成長速度 (0.055 kg N ha-1 yr-2、0.74% yr-1) はそれよりも低かったです。 2005 年以前は総 NHx 堆積量の減少が見られたが、対応する減少率 (0.258 kg N ha-1 yr-2、3.07% yr-1) は 2005 年以降比較的高かった。対照的に、モデル化された乾燥 NHx 堆積量は研究中に増加していた。この期間、0.143 kg N ha−1 yr−2 (4.50% yr−1、p < 0.05) の割合で、モデル化された \({R}_{{\rm{NH}}x( {\rm{乾燥/湿潤}})}\) (乾燥と湿潤の NHx 沈着の比) 年間 0.026 の割合 (6.21% 年 -1、p < 0.05)。これらの結果は、モデル化された \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) を使用して、総 NHx 堆積に対する湿潤および乾燥堆積の相対的な寄与の変化を示しています。この値は、0.42 (1980 年代) から 1.20 (2010 年代) に増加しており、中国が過去 20 年間で、NHx 総沈着量の主な寄与者として湿性沈着を有していた状態から、乾式および湿性 NHx 沈着がほぼ同等になったことを示唆しています。

乾燥堆積フラックスは、周囲濃度と垂直堆積速度 (\({V}_{d}\)) の積として計算されます (補足注 1 の詳細情報を参照)。周囲濃度は前駆物質の放出に大きく依存する一方、\({V}_{d}\) は気象条件、表面の特性、汚染状況に大きく依存します 34,35,36。気体 \({V}_{d}\) のパラメータ化には、電気回路のオームの法則に似た抵抗アプローチが利用されます 34、35、36 (補足ノート 1 の詳細情報を参照)。抵抗には、空気力学的抵抗 (\({R}_{a}\))、準層流副層抵抗 (\({R}_{b}\))、およびキャノピー抵抗 (\({R}_{c}) が含まれます。 \)) のうち、\({R}_{c}\) は一般に最も動的であり、推定が困難です 37,38,39,40。さらに、\({R}_{c}\) は、通常、3 つの抵抗の中で大きさが最大であるため、堆積プロセスにおいて支配的です40。非気孔抵抗 (\({R}_{{ns}}\)) は、ガス状 NH3 \({V}_{d} の \({R}_{c}\) の最も重要な項の 1 つです。 \) 非気孔取り込みは、水溶性の高いガス状 NH337,38 の主要な経路であるためです。 \({R}_{{ns}}\) は、表面温度、相対湿度、その他の微量物質 (SO2 や NH3 など) の存在に主に影響されます 38,39。 Simpson et al.39 の研究によれば、この研究では \({R}_{{ns}}\) が計算されました (補足式 (3 および 4) を参照)。気孔抵抗 \({R}_{{ns}}\) は、表面温度 (補足図 2) と前駆体放出 (図 1b) が変化したにもかかわらず、研究期間中に大きく変化しませんでした (補足図 1)。実質的には過去数十年間で。 WRF-EMEP モデルによって提供されるさらなる証拠により、ガス状 NH3 と粒子状 NH4+ の年平均 \({V}_{d}\) が 2010 年から 2017 年の間に明らかな変化がないことも明らかになりました (補足図 3、詳細情報は次のとおりです)。補足5)。この結果は、人為的排出と気象の影響を受けた \({V}_{d}\) が、乾性と湿性の NHx 沈着の分配に関与していないことを示唆しています。

前駆体放出のうち、NH3 放出は、NHx 堆積の規模と傾向を決定する主な要因です。一方、酸性ガス SO2 と NOx の排出は、エアロゾルの酸性度の変化を通じて、ガス状 NH3 と粒子状 NH4+ の間の平衡に影響を与える可能性があります。エアロゾルの酸性度の変化は、乾燥したNHx 堆積と湿ったNHx 堆積の分配に影響を与える可能性があります11,14。モデル化された乾燥 NHx 堆積および \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) の変化に対する前駆体放出の変動の寄与を定量化するために、まず、CTM (WRF-EMEP) シミュレーションに基づいて、放出と堆積の線形応答関係を確立します (詳細については、「方法」セクションを参照)。その結果、1985 年から 2015 年のプリカーサー排出量の変化は、+5.4 (+73% yr-1)、+10.3 (+62% year-1)、+13.2 (298% year-1) と推定されました。 −1) NH3、SO2、および NOx の Tg yr−1 はそれぞれ、+1.00 kg N ha-1 yr-1 の変化をもたらし、モデル化された乾燥 NHx 堆積 (ΔDry) およびモデル化された \({それぞれ R}_{{\rm{NH}}x({\rm{ドライ/ウェット}})}\) (Δ比率)。要約すると、前駆体放出の変化は、モデル化された乾燥 NHx 堆積の増加の 26% と、モデル化された \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}) の増加の 4% を説明しました。 })}\)、全体的な変動はそれぞれ ΔDry と ΔRatio で +3.85 kg N ha−1 yr−1 と +0.78 であり、人為的排出量の変動が乾燥および湿潤 NHx の分配に影響を与える主要な要因ではないことを示唆しています。長期トレンドの観点から堆積を分析します。この発見は、NHx 堆積（補足図 4）および人為的排出（補足図 5）の空間解析によっても確認されており、人為的排出の変動が地球の分配に影響を与える主要な要因ではないという時間的解析からの所見を裏付けています。乾燥および湿潤 NHx 堆積 (補足注 3)。

降水量が NHx 堆積フラックスの大きさに影響を与える最も重要な気象要因であることは広く受け入れられています 18,41。ただし、過去数十年間、中国の長期年間累積降水量に大きな変化はなく、平均値は1009〜1047 mm yr−1です（補足図6a）。さらに、降水量とモデル化された乾燥 NHx 堆積量 (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) との間に統計的に有意な相関関係はありませんでした。これは、降水量の十年ごとの変動だけでは、モデル化された乾燥 NHx 堆積量と \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) の増加傾向を説明するには十分ではないことを示唆しています。。しかし、降水量は安定しているにもかかわらず、降水パターン（強度や継続時間など）は世界中で大きく変化しています。雨の強さと雨イベントの継続時間を定量的に特徴付けるために、雨の強さを小雨（0.1〜10 mm d-1）と中程度の雨以上（≥10 mm d-1）に分類しました。降雨期間に基づいて、雨イベントは連続した雨イベント (2 日以上連続した雨の日) または単一の雨イベントに分類されました。

補足図6b、cに示すように、小雨の頻度は大幅に減少しましたが、気候変動の影響により、1985年から2015年にかけて中国での連続降雨イベントでは増加傾向が観察されました。さらに、小雨の頻度は、モデル化された乾燥 NHx 堆積 (r = −0.73) およびモデル化された \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}) と負の相関関係がありました。 \) (r = −0.90)、連続した降雨現象の発生は、モデル化された乾燥NHx 堆積 (r = 0.55) およびモデル化された \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm {dry/wet}})}\) (r = 0.70)。これは、モデル化された乾燥 NHx 堆積と \({R}_{{\rm{NH}中国では}x({\rm{ドライ/ウェット}})}\)。

これまでの研究では、地球規模の気候変動により、大気汚染物質の除去においては降水量よりも降水パターンの変化の方が重要な役割を果たすことが明らかになっている42,43。雨の強さに関しては、雨水中の汚染物質の濃度は降雨の強さと負の相関関係があり、雲の下の掃気プロセスを通じて水溶性汚染物質を除去するには小雨が最も効果的であることが理論的および経験的に証明されています。 47、48、49。 Wang et al.50 はさらに、地球規模でのエアロゾル湿式掃気は主に小雨によって制約され、掃気の大きさは降水強度に応じてほぼ指数関数的に変化することを実証した。 NH4+ の湿式除去と降雨強度との関係を検証するために、降雨中の NH4+ 濃度と降雨強度が中国、米国、ヨーロッパのデータで分析されました。結果は、r 二乗値が 0.80 を超え、p 値が 0.001 未満である 2 つのパラメーター間の指数関数的な関係を示し (補足図 7、データソースについては補足注 2.1 を参照)、小雨の方が強い洗い流し能力があるという追加の証拠を提供しました。世界中のNH4+に対応。降雨期間に関しては、連続した降雨による大気中からの NH4+ の洗い流し量は、同等量の不連続な降雨によるものよりも少なくなります。これは、雨が続くと、大気中に利用可能なNH3が減少するため、大気から除去されるNHx含有量が減少するためです。降雨過程での NH3 排出が抑制され、前の期間での流出により NH3 の蓄積が減少したため、NH3 の利用可能性は低くなります51。一例として、2009 年 4 月 11 日に中国の貴陽で 2 回連続した降雨イベント中に記録された NH4+ 濃度の動態では、各降水イベントの開始時に NH4+ が急速に除去され、その後、雨が降るまで比較的低いレベルの除去が続いたことが明らかになりました。イベントの終了41（補足図8）。

雲の下の NHx 含有量の湿潤除去に対する降水パターンによる影響と、降雨強度および降雨期間の共影響を特徴付けるために、我々は、この中で新しい指標である降水除去指数 (PSI) を定義しました。勉強。 PSI は次のように計算されます。

ここで、LR は毎年小雨が降る日の頻度を表し、CR は毎年の連続した雨の発生を表します。したがって、PSI は無次元のインジケーターです。 PSI の値が低いということは、頻度は低いが降雨の強度が増しているため、大気中のガス状 NH3 と粒子状 NH4+ を「浄化」する効率が低いことを示唆しています。これは、植生や他の表面への乱流拡散による乾式堆積のために、より多くの NHx が大気中に残ることを意味します。この指標は、特定の物理的意味を持たないにもかかわらず、LR と乾性 NHx 堆積および \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet) の間の負の相関関係を反映する簡単な方法を提供します。 }})}\)、CR と乾性 NHx 沈着と \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) との間の正の相関関係、雲の下での NHx の湿式除去に対する LR と CR の対照的な効果を包括的に表しています。

1980 年から 2015 年にかけて、中国の PSI には全体的にマイナスの傾向が見られました (図 2)。 PSI とモデル化された乾燥 NHx 堆積量 (r = −0.79) およびモデル化された \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\ との間には負の相関が見られました。 ) (r = −0.63)、これは、気候変動によって引き起こされる降水パターンの変動が、NHx の堆積の湿式から乾式への移行に有利であることを示しています。中国におけるNHx堆積（補足図4）と降水パターン（補足図9）の空間分析により、降水パターンの変化が中国での乾燥NHx堆積の増加に寄与していることがさらに確認されました（補足注3）。私たちの発見は米国で実施された研究によって裏付けられており、周囲のNH3濃度の増加のほとんどは気候変動の現れであることも明らかになりました52,53。

予測 PSI は、2 つの地球規模の将来の気候変動シナリオ RCP 4.5 および RCP 8.5 の気象パラメーターを使用して計算されました。エラーバーは 1/3 標準偏差 (sd) を示します。

地球規模の気候変動が加速しているため、降水パターンの変化による乾性NHx堆積と湿性NHx堆積の分配は今後も続くと予想されます。 2つの将来の地球規模の気候シナリオ（RCP4.5およびRCP8.5）の結果は、2030年から2100年の期間に小雨の頻度が減り、連続した雨がより多く発生すると予想されることを示しています（補足図6b、c）。したがって、PSIは将来的に低下し続けるでしょう（図2）。これは、より多くのNHxが大気中に残り、その後乾式堆積プロセスによって大気から除去できることを意味します。これらの地球規模の気候シナリオの下では、人為起源の SO2 および NOx 排出量がさらに削減され、NH3 排出量が着実に増加することが 2030 年から 2100 年にかけて予測されています（補足図 10）。したがって、排出指数 (EI) と PSI の関数として投影される \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) (詳細情報を参照)補足注 6) にあるとおり、2030 年から 2100 年にかけて、RCP4 については年 0.007 (年 0.59%、p < 0.05) および年 0.010 (年 1.13%、p < 0.05) の割合で増加し続けると予想されます4それぞれ .5 シナリオと RCP8.5 シナリオ (図 3a)。その結果、モデル化された乾燥NHx沈着は、RCP4.5では0.011 kg N ha-1 yr-2 (0.16% yr-1、p < 0.05)、RCP4.5では0.020 kg N ha-1 yr-2の割合で増加傾向を示しています( RCP8.5の場合、それぞれ0.30％yr−1、p < 0.05）（図3b）。したがって、予測される乾燥 NHx 堆積と \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) に基づいて、湿潤 NHx 堆積は継続的な下降を示していると推定しました。傾向は変化しますが（図 3c）、NH3 排出量は一定のままであるため、総 NHx 堆積量は安定しています（図 3d）。 NHx の総堆積量は将来的にも約 12 ～ 13 kg N ha-1 年でほぼ安定していますが、NHx 堆積による自然生態系への脅威は将来的に増加すると予想されます。同量の湿潤 NHx 堆積と比較して、植物の成長に大きなダメージを与えます 12,13。一方、NHx 堆積の分配の変化は大気の質にも影響を与える16,54,55。これは、NHx 堆積の分配を粒子相から気相に移行させることで、粒子汚染がある程度減少するためです54。しかし、NHx 堆積の分配を変えると NHx の寿命が延び、これにより NHx の長距離輸送が促進され、他の領域に影響を与える可能性があります 55。

\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{ドライ/ウェット}})}\); b 乾式堆積。 c 湿式堆積。 d 総堆積量。

窒素循環に対する乾燥した NHx 堆積の重要性とそれに伴う生態学的影響を考慮して、NHx 堆積の追加のホットスポットとして認識されている米国とヨーロッパの歴史的な NHx 堆積データに分析を広げます (詳細は補足ノートを参照) 2.1および補足4)。モデル化された \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) の一貫した上昇傾向は、合計、湿潤、湿潤の変化に関係なく、米国とヨーロッパでも発生します。およびNHxの乾式堆積（補足図11）。具体的には、モデル化された \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) は年間 0.010 の割合で増加しました (2.05% yr−1、p < 0.05) ）米国では年間 0.005（1.19% 年−1、p < 0.05）。米国と欧州では依然として湿式堆積が NHx 除去の主要なメカニズムでしたが、総 NHx 堆積に対するモデル化された乾式 NHx 堆積の寄与は過去 20 年間で米国と欧州の両方で約 30% から約 35% に増加しました。中国での推定と同様に、気候変動による降水パターンの変動がNH3排出量の安定または減少の影響を相殺し、米国と欧州におけるNHx総堆積量に対するモデル化された乾燥NHx堆積量の寄与が増加すると推定している（補足の詳細情報を参照）。注4）。

追加の 2 つの大陸から得られた結果は、地球規模の気候変動に起因する降水パターンによって引き起こされる乾燥した NHx 堆積の広範で重要性が高まっていることをさらに示唆しています。これは、気候変動の影響が比較的小さいことを示唆する以前の研究とは対照的です。これは、降水量の変化のみを考慮したことが部分的に考えられますが、我々は、降水パターン（強度と継続時間）が気候変動の変化においてはるかに重要な役割を果たすことを示しています。 NHx 堆積の分配19,20,21,22。図 4 は、気候変動による降水パターンの変化の影響下で、NHx の堆積分配がどのように変化するかを概略的に示しています。地球規模の気候変動の加速を考慮すると、現在および今後数十年間で、小雨の頻度が減り、連続した雨の頻度が増加すると予想されています。特に、極端な降雨現象は将来的により頻繁になると予測されており、これにより、NHx の堆積が湿った形態から乾燥した形態への移行がさらに強化されるでしょう。その結果、湿性堆積によって大気から除去されるNHx含有量は比較的少なくなり、その結果、乾性NHx堆積の寄与が継続的に増加し、自然生態系、人間の健康、大気質に一連の副作用をもたらすことになる12,54,56。。さらに重要なことは、地球規模の気候変動による他の異常気象（干ばつや熱波など）は、将来的に植物の成長を弱め、乾燥したNHxの堆積の増加に対する感受性を高めることになる57。

大気中の還元窒素 (NHx) は、農業活動 (窒素肥料の散布や家畜の糞尿) によって大部分が NH3 の形で放出され、乾式および湿式の除去経路を介して地表に堆積します。 NH3 の排出は、酸性ガス SO2 および NOx の排出と組み合わせると、ガス状の NH3 と粒子状の NH4+11,18 の間の平衡に影響を及ぼし、乾式および湿式の NHx 堆積の分配に影響を与える可能性があります。さらに重要なことは、気候変動の結果として、降水パターンの世界的な傾向、特に小雨の頻度が減り、連続的な降雨がより頻繁になる傾向により、乾燥して堆積したNHx部分と湿った状態で堆積したNHx部分の分配が変化していることです。具体的には、これは湿性沈着量の減少と乾性沈着量の増加につながり、増加し続ける乾性NHx沈着量は同じ単位の湿性NHx沈着量と比較して植物の成長に大きなダメージを与えるため、生態学的に悪影響を及ぼします12,13。

この研究では NOy 堆積を分析せずに、乾式および湿式 NHx 堆積の分配のみに焦点を当てていますが、NHx 堆積の変化は総窒素堆積の傾向をある程度反映している可能性があることに注意してください。例えば、NOy 堆積と比較して NHx 堆積の重要性が増していることは、Yu et al.16 で示されている歴史的に測定された湿式窒素堆積とモデル化された乾式窒素堆積データの組み合わせに基づいて推測できます。将来に目を向けると、NH3 排出量がその時点で NOx 排出量を上回ると予想されているため、2030 年以降は NHx 堆積が総窒素堆積量を支配し（補足図 10）、窒素堆積における NHx 堆積の役割が特に顕著になることを示唆しています。 NOx 排出量は引き続き厳格に管理されます。 Lamarque ら 58 はまた、NH3 排出量の増加が予測されるため、21 世紀末までに世界中の特定の地域、特にアジアで窒素の沈着が増加すると予測されていると報告しました。したがって、NH3 排出抑制は、依然として NH3 排出量を削減し、自然生態系や人間の健康への被害を抑制する最も効果的かつ基本的な方法であるが、以前の研究で NH3 排出量の単位当たりの削減が実証されているように、NH3 排出削減では NHx 蓄積を完全に制御することはできない。 NHx の堆積は 60 ～ 80% しか軽減されませんでした 10,59。それにもかかわらず、米国と欧州での分析は、乾燥したNHx堆積に対するNH3排出削減から期待される利益が気候変動の影響によって減少することも強調している。したがって、将来的に NHx 堆積レベルの望ましい削減を達成するには、より厳格な NH3 排出制御が必要となります20。中国におけるNH3排出量のかなりの部分は農業発生源に起因している可能性があり、農業用窒素管理の改善（例：施肥量の削減、屋根付き肥料の保管、生育期における肥料の深層施用の実施）が最も効果的である可能性がある。中国の農業資源からの NH3 排出量をこれまでおよび将来削減するためのアプローチ 54、60、61。

この研究は、地球規模の窒素循環と生態系評価における乾燥したNHx堆積の重要性の再検討を促し、地球規模の気候変動に直面してNHx堆積を軽減する緊急の必要性を提起しています。それにもかかわらず、この研究には依然として 4 つの主要な不確実性と制限が存在します (補足 7 の詳細情報を参照): (1) 乾燥 NHx 堆積の長期傾向はモデル化された結果であり、観測された湿潤 NHx よりも高い不確実性を伴います。堆積11、62、63。堆積速度 (\({V}_{d}\)) は、ドライ堆積シミュレーションの不確実性の主な要因であり、ドライ NHx 堆積フラックスの推定に潜在的に影響を与える可能性があります 34,35,36。ただし、この研究では、乾燥した NHx 堆積の長期傾向を推定するために、時変 \({V}_{d}\) ではなく年固有の値を使用したため、さらなる不確実性が生じる可能性があります。 (2) 過去の NH3 排出量データは、ボトムアップ活動データと静的排出係数に基づいて計算されており、年々の気象変動の影響は考慮されていません 64,65,66,67。 NH3 の排出は天候/気候に非常に左右されやすい68が、気候変動によって引き起こされる降水パターンやその他の気象要因（気温や風速など）の影響が NH3 の排出プロセスに影響を与えると考えられており、それがさらなる不確実性をもたらす可能性もあります。 (3) ガス状 NH3 の陸地と大気の交換は実際には双方向であり、さまざまな環境要因によって制御されます 69,70,71。それにもかかわらず、詳細な入力パラメータの取得と大規模な経験的調整が難しいため、NH3 双方向交換プロセスは、地域規模および地球規模の CTM のほんの一部にのみ組み込まれています（つまり、CMAQ、CAMX、GEM）。マッハ、ロトスユーロ）35、36、72、73。したがって、双方向パラメータ化スキームの考慮の欠如は、NH3 排出と NHx 堆積の推定に同時に影響を及ぼし 74,75,76 、さらなる不確実性をもたらします。 (4) 降水パターンとは別に、地球規模の気候変動は、表面温度、日射量、相対湿度、土壌温度、自然表面特性などの他の側面を通じて NHx 堆積分配にも影響を与える可能性があります 68,77,78。しかし、NHx 堆積分配に対する個々の影響とは対照的に、複数の気象パラメータの複雑な相互作用により、これらの気象パラメータの相対的な重要性を分離して定量化することが困難になります。したがって、地球規模の気候変動に起因する NHx 堆積の分配の定量化には依然として大きな不確実性があり、コミュニティ全体にとって依然として大きな課題となっています。したがって、将来の地球環境変化下での NH3 排出、気候/気象、堆積の間の動的な関係をより適切に定量化するための気候依存モデルの開発が必要である77。

1980 年から 2015 年までの中国における年間モデル化乾式 NHx 堆積データと湿式 NHx 堆積データの両方を Yu らから入手しました 16。これは、中国で入手可能な長期の NHx 堆積に関する最も包括的で最新のデータです。中国で収集された NHx 沈着データの情報源に関する一般情報は、補足表 1 にまとめられています。簡単に説明すると、観測された湿潤 NHx 沈着データは、(1) Yu らによって選別された査読済みの出版論文を含む 4 つの情報源から得られました。、(2) 東アジア酸性雨モニタリングネットワーク (https://www.eanet.asia/、最終アクセス: 2023 年 1 月 3 日)、(3) 中国国家生態系研究ネットワーク (http://www.cnern) .ac.cn/index.action、最終アクセス: 2023 年 1 月 3 日)、および (4) 中国農業大学によって設立された全国窒素沈着監視ネットワーク 72、合計 956 の監視サイトがあります。

モデル化された乾燥 NHx 堆積フラックスは、周囲濃度と乾燥堆積速度を組み合わせた推論方法から得られました (乾燥 NH3 堆積のパラメータ化については補足注 1 を参照)5,79,80。以前の研究から収集された平均土地利用固有 \({V}_{d}\) を使用して、年間乾性 NHx 堆積量を計算しました（補足図 12、Yu et al.16 の拡張データ表 4 を参照）。具体的には、9 つの土地利用タイプのモデル化された \({V}_{d}\) は Xu ら 11 から導出され、Xu ら 11 は GEOS-Chem モデルと Wesely81 および Zhang ら 82 のスキームを適用して \ を計算しました。 ({V}_{d}\) はそれぞれガス状 NH3 と粒子状 NH4+ です。残りの 5 つの土地利用タイプ (つまり、砂漠、ツンドラ、水域、湿地、氷) のモデル化された \({V}_{d}\) は、Xu et al.11 で使用されたのと同様のパラメーター化スキームを使用して推定されました。異なる CTM (CMAQ、RegAMDS)83、84、85、86、87、88 を使用します。 Yu ら 16 から導出された 14 の土地利用タイプのモデル化された \({V}_{d}\) は、もともと一方向法に基づいていたことは注目に値します。ただし、Su ら 83 は例外として、砂漠上のガス状 NH3 の \({V}_{d}\) を計算する双方向 NH3 交換法。

Yu ら 16 は、1980 年から 2015 年までの 6 つの期間（1980 年から 1990 年、1991 年から 1995 年、1996 年から 2000 年、2001 年から 2005 年、2006 年から 2010 年、および 2011 年から 2015 年）の年間 NHx 堆積量を平均した15。したがって、対応する 6 つの期間の前駆体放出も平均しました (放出データに関する詳細については、補足注 2.3 を参照)。線形回帰を得るために、各期間のデータを対応する期間の中間年に当てはめました。その後、線形回帰の傾きを使用して、平均年間変化率を表しました。次に、相対的な年変化率を、各地域の最初の期間の値で年変化率を正規化することによって計算しました。

NHx の堆積と前駆体放出の間の応答関係は、WRF-EMEP モデル (欧州監視評価プログラムと組み合わせた気象調査および予測モデル) に基づいて開発されました 32。モデルの構成と評価は補足ノート 5 に示されています。SO2、NOx、NH3 の個別の削減、および SO2 + NOx + NH3 の削減に対する NHx 堆積の応答を定量化するために、一連の感度研究が実施されました。個々の排出量の削減値はそれぞれ 10%、30%、50%、70%、90% に設定されました。感度の結果は、個々の排出削減に対する地域的な NHx 堆積の応答がほぼ線形であることを示しています。これは、6 つの異なる対流圏化学モデルに基づいて、地球規模の窒素堆積の排出に対する反応がほぼ線形であることも明らかにした Civerolo らによる研究 19 と一致しています。さらに、感度の結果は、NH3 排出変動の影響が SO2 および NOx 排出の影響よりもはるかに重要であることも明らかにしており、これは以前の研究でも判明しています 74,89。最後に重要なことですが、SO2 + NOx + NH3 の同時還元に対する応答は、SO2、NOx、および NH3 の個別の還元の合計とほぼ同等でした。したがって、ドライ NHx 堆積 (ΔDry) と \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) (ΔRatio) の合計変動は、前駆体放出によって引き起こされます。 1980–2015 は式 1 を使用して取得できます。 (2):

ここで、\({a}_{1}\)、\({a}_{2}\)、\({a}_{3}\) は定数で、乾燥した NHx の堆積と \( {R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) は、補足表 2 にリストされているように、それぞれ SO2、NOx、NH3 排出量の単位当たりの削減によって引き起こされます。 . \({\Delta {\rm{SO}}}_{2}\)、\({\Delta {\rm{NO}}}_{x}\)、および \({\Delta {\rm {NH}}}_{3}\) は、それぞれ 1980 年から 2015 年までの SO2、NOx、NH3 排出量の変化です。

この研究で使用されたすべてのデータは、本文または補足資料で入手できます。 NHx データ (つまり、周囲濃度、降水濃度、堆積フラックス) をダウンロードするためのリンクは、補足表 1 にあります。過去および予測の人為的排出データおよび気象データをダウンロードするためのリンクは、補足注 2 に提供されています。

WRF v3.9.1 と EMEP rv4.17 モデルを組み合わせてシミュレーションを実行しました。このモデルは https://www2.mmm.ucar.edu/wrf/users/ (最終アクセス: 2023 年 1 月 3 日) および https:/ から無料で入手できます。 /github.com/metno/emep-ctm (最終アクセス: 2023 年 1 月 3 日)。

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本研究は、中国国家自然科学財団（42121004、42230701、41905086、41905107、42077205、および41425020）、第2回チベット高原科学遠征研究プログラム（2019QZKK0604）、科学技術イノベーション戦略特別基金プロジェクトの支援を受けました。広東省の (2019B121205004)、AirQuip (政策のための高解像度大気質情報) プロジェクト、ノルウェー研究評議会、中国江蘇省気候変動協調イノベーションセンター、および済南市の高性能コンピューティングプラットフォームの資金提供による大学。著者らは、貴重な提案と改善について、Huan Liu 博士 (清華大学)、Lin Zhang 博士 (北京大学)、Sayantan Sarka 博士 (インド工科大学)、および Padmaja Krishnan 博士 (シンガポール国立大学) に感謝します。紙。著者らは、建設的なフィードバックをくださった 4 名の匿名の査読者に感謝の意を表します。

これらの著者は同様に貢献しました: Weihua Chen、Shiguo Jia。

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ウェイホア・チェン、シュエメイ・ワン、ミン・シャオ、ペンフェイ・ユー、ミン・チャン、ウェイウェン・ワン、ジンイン・マオ

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シグオ・ジャ

広東金融大学、広州、510521、中国

廖文輝

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アレックス・ギュンター

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クリス・フチャード

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チョン・ブチン

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劉雪軍

中国科学院大学資源環境学部、北京、100049、中国

ギルイ・ユ

アイオワ州アイオワシティ、52242、米国、アイオワ大学化学生化学工学部

グレゴリー・カーマイケル

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WHC、SGJ、XMW、MS がこの研究を発案し、分析を主導しました。 WHL は降水量データの処理を支援しました。 BQZ、WWW、および JYM は、排出量とアンモニウム堆積のデータ処理を支援しました。 MCはEMEPモデルのシミュレーションを支援しました。 CF、AG、PFY、XJL、GRY、および GC は、この研究に関して重要な見解を提供しました。共著者全員が分析と解釈の改善に貢献しました。

Xuemei Wang または Min Shao との通信。

著者らは、Nature Research が定義するような競合する利益、または論文の解釈に影響を与えるとみなされる可能性のあるその他の利益がないことを宣言します。

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転載と許可

Chen, W.、Jia, S.、Wang, X. 他降水傾向により、乾燥還元窒素堆積の寄与が増加します。 npj Clim Atmos Sci 6、62 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41612-023-00390-7

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受信日: 2022 年 7 月 6 日

受理日: 2023 年 5 月 25 日

公開日: 2023 年 6 月 7 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00390-7

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